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西安交通大學李明濤課題組--層狀2D g-C3N4/石墨烯陰極夾層提高鋰硫電池的循環(huán)性能

溶解多硫化鋰的“穿梭效應”導致的電化學性能衰減是鋰-硫（Li-S）電池實現(xiàn)實際應用的最大障礙之一。為了解決上述問題，本論文制備了2D g-C₃N₄/石墨烯片復合材料（g-C₃N₄/GS），作為硫/碳（S/KB）陰極的中間層。該材料通過物理和化學的相互作用，形成一個層狀的通道結構來捕獲多硫化物。薄的g-C₃N₄/ GS中間層能有效抑制溶解的多硫化物（Li₂S_x; 2 <x≤8）從陰極向陽極的擴散，通過使用g-C₃N₄/ GS-涂層隔膜分隔的H型玻璃電池可以證明。帶有g-C₃N₄/GS中間層的S/KB陰極（S/KB@C₃N₄/GS）在0.1 C下循環(huán)100次后的放電容量為1191.7 mAh g^-1，比單用S/KB陰極（625.8 mAh g^-1）增加了90%以上。S/KB@C₃N₄/GS陰極表現(xiàn)出出良好的循環(huán)壽命，在1 C下循環(huán)1000次后，其放電容量高達612.4 mAh g^-1。XPS結果表明，g-C₃N₄/ GS中間層與Li₂S_x之間的錨定受g-C₃N₄和石墨烯對長鏈聚硫化物的化學結合影響。總而言之，電化學性能的改善源于增強的Li⁺擴散系數(shù)，增加的電荷轉(zhuǎn)移以及g-C₃N₄/GS中間層減弱了溶解的Li₂S_x引起的穿梭效應。

Figure 1. a)具有g-C₃N₄/GS陰極夾層層結構的電池結構示意圖；b) S/KB@C₃N₄/GS陰極截面SEM圖；c)掃描速率為0.1 mV s⁻¹的CV曲線，d)掃描速率為0.1 mV s⁻¹的充放電曲線，e) S/KB@C₃N₄/GS陰極前5個循環(huán)的EIS Nyquist圖及其等效電路模型（插圖）。

Figure 2. a)具有XPS測量特征點的S/KB和S/KB@C₃N₄/GS陰極在0.1 C時的初始充放電曲線；S/KB(左柱)和S/KB@C₃N₄/GS(右柱)陰極在特征點1 (b和f)、2 (c和g)、3 (d和h)和4 (e和i)處的S 2p譜；j)在DOL/DME溶液（左室）中使用0.3M Li₂S₆和純DOL/DME溶劑（右室）的玻璃電池照片，其被原始Celgard 2400隔膜（頂行）和C₃N₄/GS夾層隔膜（底行）分隔。

Figure 3. S/KB@C₃N₄/GS陰極在a)不同倍率下連續(xù)循環(huán)放電容量和b)相應的充放電曲線；c)不同掃描速率下S/KB@C₃N₄/GS陰極的CV曲線；d)?S/KB@C₃N₄/GS陰極的還原峰電流(Ip)和氧化峰電流(Ip)隨掃描速率的平方根(υ^1/2)的變化規(guī)律。

Figure 4. a) S/KB和b) S/KB@C₃N₄/GS陰極在不同倍率下循環(huán)100次的性能；c)S/KB@C₃N₄/GS陰極在1 C和2 C循環(huán)1000次時的循環(huán)性能和容量保持能力。
相關研究成果于2019年由西安交通大學Mingtao Li課題組，發(fā)表在ChemSusChem（https://doi.org/10.1002/cssc.201802449）上。原文：Enhanced Cycling Performance for Lithium–Sulfur Batteries by a Laminated 2D g-C₃N₄/Graphene Cathode Interlayer



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