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為了滿足日益增長的市場對(duì)性能優(yōu)異的儲(chǔ)能設(shè)備的需求，高理論容量、高能量密度的鋰硫電池(Li–S)得到了廣泛研究。然而，要使Li–S電池真正投入市場，還需克服眾多挑戰(zhàn)，如多硫化物的溶解、體積膨脹、硫的導(dǎo)電性低等問題。本研究采用水熱合成法和熱處理工藝制備了分散性良好的氧化鈰納米晶，并固定在摻磷石墨烯上來作為有效的硫載體材料。氧化鈰納米晶/摻磷石墨烯(CeO₂/PG)納米復(fù)合材料具有高導(dǎo)電性、足夠的儲(chǔ)硫空間和與多硫化物的強(qiáng)化學(xué)結(jié)合性，尤其是分散性良好的極性CeO₂納米晶，在循環(huán)過程中有效地表現(xiàn)出與多硫化物的化學(xué)親和力，進(jìn)一步促進(jìn)了多硫化物的氧化還原反應(yīng)。再者，磷的摻雜可為捕獲多硫化物提供足夠數(shù)量的活性位點(diǎn)，并增強(qiáng)石墨烯納米片的整體電導(dǎo)率。因此，硫含量為72.3 wt%的S@CeO2/PG陰極展現(xiàn)出較高的比容量(0.1C下容量為1287 mA h g⁻¹)和良好的循環(huán)穩(wěn)定性(1C下100次循環(huán)后容量為577.7 mA h g⁻¹)。

Fig. 1 S@CeO₂/PG復(fù)合材料的制備工藝及硫的轉(zhuǎn)化過程示意圖。

Fig. 2 CeO₂/PG復(fù)合材料的形貌和結(jié)構(gòu)表征。(a, b)低倍、高倍TEM圖，(c)HRTEM圖，(d)CeO₂/PG復(fù)合材料的FFT圖， (e) Ce, O, C, 和 P的EDX圖。

Fig. 3 S@CeO₂/PG和S@CeO₂/G復(fù)合材料的形態(tài)及元素分布。 S@CeO₂/PG復(fù)合材料的(a, b) TEM圖和(c) EDX圖，S@CeO2/G復(fù)合材料的(d,e) TEM圖和(f) EDX圖。

Fig. 4 CeO₂/PG、S@CeO₂/G復(fù)合材料與對(duì)比樣品的表征。(a)XRD圖譜，(b)Raman圖譜，(c, d) 對(duì)樣品進(jìn)行熱重分析，確定氧化鈰和硫含量，(e, f) S@CeO₂/PG和CeO₂/PG的N₂吸附-解吸等溫線和孔徑分布圖。

Fig. 5 CeO₂/PG復(fù)合材料的XPS圖譜。

Fig. 6 S@CeO₂/PG電極的電化學(xué)性能。(a) S@CeO2/PG電極的CV圖（0.1C，1.7-2.8V），(b) 0.1 C時(shí)S@CeO₂/PG電極的充放電曲線，(c)不同電流密度下S@CeO₂/PG、S@CeO₂/G、S@G電極的倍率性能，(d) S@CeO₂/PG、S@CeO₂/G、S@G電極在1C下的循環(huán)穩(wěn)定性，(e)1C下不同負(fù)載量的S@CeO₂/PG電極的循環(huán)性能和庫侖效率。

Fig. 7 CeO₂/PG復(fù)合材料對(duì)多硫化物的吸附能力。(a, b)添加CeO₂/PG、CeO₂/G、G后Li₂S₆溶液的顏色變化，(c) 吸附Li₂S₆ 12小時(shí)后的UV曲線， (d, e) 1C循環(huán)100次后電極和隔膜的數(shù)碼照片，(f, g, h) S@CeO₂/PG、S@CeO₂/ g和S@G循環(huán)后電極的SEM圖。

Fig. 8 電化學(xué)阻抗譜圖。(a)初始電池和(b)循環(huán)100次后的 S@CeO₂/PG、S@CeO₂/G、S@G電極的EIS圖。

相關(guān)研究成果于2019年韓國首爾國立大學(xué) Yuanzhe Piao課題組，發(fā)表在Nanoscale上。原文：Phosphorus-doped graphene nanosheets anchored with cerium oxide nanocrystals as effective sulfur hosts for high performance lithium–sulfur batteries.