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韓國高等科學技術學院Eun Seon Cho課題組--通過冠醚插層選擇性調節陽離子滲透設計氧化石墨烯片間亞納米通道
       石墨烯基膜是分離污染物和離子有前途的材料。其中,氧化石墨烯(GO)膜由于其獨特的納米通道而被廣泛研究。GO膜的特征納米通道可以通過插入陽離子來控制,從而抑制擴散過程中其他離子的遷移。為了在壓力輔助過濾過程中維持定制的納米通道,必須保留插入的陽離子。在此,與鉀離子緊密結合的二苯并-18-冠-6分子(DB18C6)插入到GO納米薄片中,以防止在分離過程中鉀離子從納米通道漏出。與未處理的GO膜相比,鉀離子和DB18C6之間的復合物形成了GO納米通道之間的亞納米通道,從而控制了鹽的排斥率以及水分子的滲透,并選擇性地抑制了Na+離子的轉運。制備的GO@Crown復合膜在終端過濾過程中,表現出優異的NaCl排斥率(高達60%)、透水率(3.11-8.86 LMH bar1)、Na+排斥率(高達62.5%)以及優異的Na2SO4排斥率(高達88%)。分子動力學計算GO@Crown復合膜的可調層間距以及GO層之間冠醚的可能構型,從而支持實驗結果。
 
 Figure 1. A) GO@Crown膜圖片和GO@Crown膜的納米通道方案。B)二苯并-18-冠-6分子(黑色)、GO(紅色)和GO@Crown20(藍色)的FT-IR光譜。C) GO、GO@Crown5、GO@Crown10、GO@Crown20的SEM圖。
 
 
Figure 2. A)通過真空過濾和其他工藝制備復合膜的原理圖。基于制備各階段的純凈GO和復合膜的XRD光譜:B)真空過濾后,C)壓力輔助壓實后,D) K+離子處理完成后。
 
 
Figure 3. GO和GO復合膜的脫鹽性能。A)通過純凈的GO,GO @ Crown5,GO@Crown10和GO @ Crown20膜對Na +離子和NaCl的排斥率,以及復合膜對NaCl溶液的透水性。B)通過GO復合膜的Na2SO4排斥率和透水性。


Figure 4. A)用純凈的GO和GO@Crown20插層鉀–DB18C6復合物的穩定性測試。B)通過NaCl和K2SO4溶液滲透的ICP-OES分析,分析純凈GO和GO復合膜的Na+排斥率。
 
 
Figure 5. A) MD模擬生成DB18C6分子的多層氧化石墨烯膜的原子結構。B)模擬系統的層間間距。C)體系中GO層DB18C6分子的吸附能。D)體系中GO層對K+離子的吸附能。
 
 
Figure 6. A) GO層和DB18C6之間水分子和離子的三種可能的滲透途徑。B) GO@Crown復合膜之間可能的納米通道側視圖。
 
      相關研究成果于2020年由韓國高等科學技術學院Eun Seon Cho課題組,發表在Adv. Mater. Interfaces (DOI: 10.1002/admi.201901876)上。原文:Design of Sub-Nanochannels between Graphene Oxide Sheets via Crown Ether Intercalation to Selectively Regulate Cation Permeation
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