單原子催化劑（SAC）是電催化（例如析氫反應（HER））中一個新的研究。最近的理論和實驗研究表明，某些基于M-N-C（金屬-氮-碳）的SAC對HER表現出優異的性能。在這里，我們報告了一種新方法，可通過更改碳底物的尺寸和維數同時保持相同的配位環境來調節SAC的HER活性。我們使用第一原理密度泛函理論（DFT）在HER的N摻雜2D石墨烯和納米石墨烯中篩選了3d、4d和5d過渡金屬SACs。與它們的2D石墨烯對應物相比，包含V、Rh和Ir的納米石墨烯，預計具有顯著增強的HER活性。我們轉向機器學習，以基于各種描述符和壓縮傳感來準確預測氫吸附的自由能（ΔG
H），以識別活動的關鍵描述符，該描述符可用于進一步篩選其他候選對象。
Figure 1. H在嵌入N摻雜石墨烯（NG）上的過渡金屬單原子上的H吸附的優化結構：（a）Sc-NG，（b）Co-NG，（c）Zn-NG。按鍵：C，灰色；N，藍色；H，白色；Sc，青色；Co，洋紅色；Zn，綠色。
Figure 2. 計算嵌入在N摻雜石墨烯中3d，4d和5d過渡金屬單原子的ΔG
H。
Figure 3. 嵌入不同尺寸N摻雜納米石墨烯中的單個過渡金屬原子的結構：（a）大，（b）中和（c）小。按鍵：C，灰色；H，白色；N，藍色；金屬，洋紅色。
Figure 4. 比較N摻雜石墨烯（a）和小納米石墨烯（b）上V的局部態密度（DOS）。虛線表示E
Fermi；綠色實線，d波段中心。
Figure 5. 使用（a）內核嶺回歸、（b）隨機森林回歸，（c）神經網絡回歸和（d）SISSO回歸計算的DFT與機器學習預測的ΔG
H的比較。
相關研究成果于2020年由加州大學De-en Jiang課題組，發表在J. Phys. Chem. C（doi.org/10.1021/acs.jpcc.0c04432）上。原文：Descriptors for Hydrogen Evolution on Single Atom Catalysts in Nitrogen-Doped Graphene。
摘自《石墨烯雜志》公眾號：
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