探索具有最佳電子結(jié)構(gòu)的電催化劑，并了解其電子結(jié)構(gòu)和活性之間的關(guān)系，對(duì)于設(shè)計(jì)先進(jìn)的OER催化劑至關(guān)重要。最近，將納米碳材料引入LDHs已經(jīng)被證明是提高OER活性的一種有效方法，但是，深入了解電子結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)活性的相關(guān)機(jī)制仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。這里，通過吸附石墨烯量子點(diǎn)（GQDs），調(diào)節(jié)了鎳基層狀雙氫氧化物（NiM-LDHs（M = Fe，Co，Mn））的表面電子結(jié)構(gòu)。鎳基LDH/GQD顯示出增強(qiáng)的OER活性，尤其是NiFe LDH/GQD在10 mA cm-2電流密度時(shí)，僅需要189 mV的過電勢(shì)，此外在可充電鋅空氣電池測(cè)試中也顯示出優(yōu)異的性質(zhì)。結(jié)合理論計(jì)算和X射線光電子能譜，將如此好的OER活性歸因于NiFe LDH和GQD之間的強(qiáng)相互作用，這會(huì)改變金屬離子周圍的電荷分布并觸發(fā)鎳活性物種的電荷累積。
Figure 1.（a-b）鎳基LDH/GQDs納米片陣列合成步驟及原理示意圖。（c-e）不同樣品的SEM圖像（插圖是對(duì)應(yīng)的放大圖）。（f-h）EDS映射圖像。（i-l）不同樣品的TEM和HRTEM圖像。
Figure 2. XPS數(shù)據(jù)分析。鎳基LDH/GQD電催化劑的XPS光譜：（a）NiFe LDH和NiFe LDH@GQD的Ni 2p和（d）Fe 2p XPS光譜；（b）NiCo LDH和NiCo LDH@GQD 的Ni 2p和（e）Co 2p XPS光譜；（c）NiMn LDH和NiMn LDH@GQD NiMn的Ni 2p和（f）Mn 2p XPS光譜。
Figure 3. 不同催化劑的電化學(xué)性質(zhì)表征。包括循環(huán)伏安曲線，極化曲線，Tafel斜率，長(zhǎng)期的穩(wěn)定性測(cè)試等。
Figure 4. 鋅空氣充電電池的電化學(xué)性能：（a）鋅空氣電池的示意圖；（b）NiFe LDH/GQD 鋅-空氣電池的極化曲線和功率密度曲線， （c）在10 mA cm-2下獲得恒電流充放電循環(huán)測(cè)試；（d）放大的循環(huán)圖像（第60周期至第70周期）。
該研究工作由重慶大學(xué)Chaohe Xu課題組于2021年發(fā)表在Nano Energy期刊上。原文：Electrostatic adsorbing graphene quantum dot into nickel–based layered double hydroxides: electron absorption/donor effects enhanced oxygen electrocatalytic activity。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)
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