使用ZnCl2，KOH和CO2活化了氮和硫共摻雜石墨烯（N，S-G），開發了不同種類的缺陷和功能性。這里，改性的碳催化劑被用來活化過一硫酸鹽（PMS），用于苯酚降解。與摻氮石墨烯（N-G）相比，N，S-G表現出更好的催化活性，并且使用KOH活化會進一步增強氧化效率。自由基淬火實驗，電化學表征和電子順磁共振表征揭示N-G通過非自由基途徑激活了PMS。二次硫摻雜劑將反應途徑轉變為自由基主導的氧化反應（SO4•和•OH）。不同于局限于催化劑表面的非自由基物質，自由基氧化會在本體溶液中產生，并保護碳催化劑免受腐蝕，從而確保碳催化劑更好的結構完整性和穩定性。基于結構-活性關系，該工作采用了一種簡便的策略，設計了一種高性能的可擴展碳催化劑，即KOH活化和N，S共摻雜的石墨烯（N，S-G-rGO-KOH），有望用于實際應用。
Figure 1. 通過不同策略合成碳催化劑的過程示意圖。
Figure 2. （a-d）不同樣品的掃描電子顯微鏡（SEM）圖像。（e-f）不同樣品的投射電子顯微鏡（TEM）圖像。（g）N，S-G-CO2的HRTEM圖像。（h和i）N，S-G-KOH的TEM圖像。
Figure 3（a）不同碳催化劑的X射線衍射（XRD）譜圖，和（b）拉曼光譜。
Figure 4不同碳催化劑的（a）吸附和（b）降解曲線，以及（c）反應速率常數。
Figure 5（a）N，S-G，N，S-G-KOH和N，S-G-CO2的降解性能，以及（b）菲的化學結構。反應條件：菲的濃度為1 ppm，催化劑的濃度為100 mg/L，PMS的濃度為3.2 mM，溫度為25°C。（c）DMPO-OH和DMPO-SO4，以及（d）TEMP-O2•−加合物的電子順磁共振（EPR）譜。
該研究工作由天津大學Wenchao Peng課題組聯合澳大利亞阿德萊德大學Xiaoguang Duan于2021年發表在ACS Catalysis期刊上。原文：Fine-Tuning Radical/Nonradical Pathways on Graphene by Porous Engineering and Doping Strategies。
轉自《石墨烯雜志》公眾號
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