實(shí)現(xiàn)二氧化碳（CO
2）的高效電化學(xué)轉(zhuǎn)化成為有價(jià)值的燃料和化學(xué)品是解決環(huán)境和能源挑戰(zhàn)的最有希望的方向之一。雖然已有一些基于單晶的研究和模擬結(jié)果表明，富含多層Cu（100）的表面有利于向二碳醇產(chǎn)物轉(zhuǎn)化，但大多數(shù)研究仍停留在低指數(shù)（100）的刻面或表面缺陷引起的臺(tái)階部位的低密度上。在目前的工作中，我們報(bào)道了通過化學(xué)氣相沉積（CVD）石墨烯生長(zhǎng)工藝合成具有高刻面的褶皺銅的高產(chǎn)乙醇催化劑。基于我們的方法，我們使用石墨烯作為引導(dǎo)材料來生產(chǎn)用作電催化劑的褶皺銅膜。石墨烯生長(zhǎng)的Cu薄膜不僅可以批量生產(chǎn)，而且具有高密度的臺(tái)階位和高刻面原子排列，包括（200）和（310）刻面，這是用現(xiàn)有方法難以合成的。具有獨(dú)特原子排列的褶皺銅膜表現(xiàn)出很高的乙醇選擇性，室溫下在-0.9 V vs可逆氫電極（RHE），達(dá)到40%的法拉第效率（FE），是迄今為止報(bào)道的銅基CO
2轉(zhuǎn)化的最大值之一的選擇性催化劑。二碳產(chǎn)物的選擇性和產(chǎn)率為57% 的法拉第效率，在- 2.2 mA/cm
2, -1.1 V vs RHE條件下。密度泛函理論（DFT）計(jì)算結(jié)果表明，乙醇產(chǎn)率高的主要原因是褶皺的（310）面具有低的C−C偶聯(lián)勢(shì)壘（0.5 ev），因此相比于其他產(chǎn)物更適合與乙醇的反應(yīng)路徑。
圖1. 高密度銅臺(tái)階位高刻面原子排列催化劑的合成示意圖及相應(yīng)的表面圖像。
圖2. 具有高刻面原子排列的高密度Cu臺(tái)階位的交叉觀察和每個(gè)納米褶皺斜率的相關(guān)原子尺度分析。
圖3. 電化學(xué)CO
2還原產(chǎn)物的法拉第效率與電位的關(guān)系（vs-RHE）。使用了（a）電拋光銅膜和（b）起皺銅膜，在0.1 M KHCO
3電解液中各電位的CO
2轉(zhuǎn)化趨勢(shì)。使用（c）電拋光銅膜和（d）褶皺銅膜，在0.1 M KCl電解質(zhì)中的法拉第效率和不同的電位的結(jié)果
相關(guān)研究成果于2021年由韓國高等科學(xué)技術(shù)學(xué)院的Hee-Tae Jung，Yousung Jung和Woo-Bin Jung課題組共同發(fā)表在ACS Catalysis（doi：10.1021/acscatal.0c05263）上，原文：High Facets on Nanowrinkled Cu via Chemical Vapor Deposition Graphene Growth for Efficient CO 2 Reduction into Ethanol。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)
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