Li-CO2電池作為CO2捕獲和利用技術之一，在碳中和應用方面引起了特別的興趣。然而，用于可逆Li2CO3形成和分解的低成本高效陰極催化劑的設計和制造仍然具有挑戰性。在這里，在理論計算的指導下，CO2被用來激活傳統摻氮石墨烯的催化活性，其中吡啶-N和吡咯-N的總含量很高（72.65%），并且在兩種CO2還原中都有很高的催化活性和演化反應，從而激活Li2CO3形成和分解的可逆轉化。因此，設計的陰極在1200 mA g-1下具有2.13 V的低電壓間隙和長壽命循環穩定性，在500 mA g-1下循環170次后電壓間隙小幅增加0.12 V。我們的工作提出了一種設計具有高活性的無金屬催化劑的方法，可用于激活Li-CO2電池的性能。
Figure 1. CRR和CER催化活性的理論模擬。
Figure 2. (a-c) CA-NG/RGO、NG/RGO和NG的合成示意圖。CA-NG/RGO、NG/RGO和NG的(d) XPS 光譜和 (e) 吡啶N、石墨N和吡咯N的原子含量。
Figure 3. CA-NG/RGO、NG/RGO和NG對Li-CO2電池的電化學性能。
Figure 4. Li-CO2電池中CA-NG/RGO正極的電化學反應機理。
Figure 5. Li-CO2電池中NG、NG/RGO和CA-NG/RGO正極的CRR和CER圖示。
相關研究成果于2021年由清華大學的Xiaolong Zou、Guangmin Zhou和Hui-Ming Cheng課題組，發表在ACS Nano（https://doi.org/10.1021/acsnano.1c00756）上。原文：Engineering the Active Sites of Graphene Catalyst: From CO
2 Activation to Activate Li-CO
2 Batteries。
轉自《石墨烯雜志》公眾號
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