在真空下沉積在干凈表面上吸附物的空間排列通常不能可逆地調整。 在這里，我們使用掃描隧道顯微鏡來證明沉積在石墨烯場效應晶體管 (FET) 上的分子表現出可逆的、電可調的表面濃度。 在 T = 4.5K 的石墨烯 FET 上實現了對帶電 F
4TCNQ 分子表面濃度的連續柵極可調控制。 這種能力能夠精確控制石墨烯器件的雜質摻雜，并且還提供了一種基于分子濃度的柵極依賴性確定分子能級排列的新方法。 可通過動態分子重排過程來解釋柵極可調分子濃度，該過程通過保持器件基板中的費米能級釘扎來降低總電子能量。 分子表面濃度完全由器件背柵電壓、其幾何電容以及石墨烯狄拉克點與分子 LUMO 能級之間的能量差決定。
圖 1. 控制石墨烯場效應晶體管 (FET) 上的分子濃度。 （a）表示在熱蒸發到石墨烯 FET 后處于“生長”狀態的 F4TCNQ 分子構型（紅球）的草圖。代表性電路顯示了施加到器件上的偏置。 (b) 向 FET 施加 VG=VG-set 的背柵電壓，同時流過石墨烯的源極-漏極電流 ISD 導致分子擴散到石墨烯表面。VG-set 的典型值范圍為 -60 至 60 V。VSD 的典型值用于將分子濃度范圍從 2 更改為 6 V，典型的 ISD 值范圍為 0.5 至 2 mA。 (c) 當源漏電流關閉時，器件冷卻，分子凍結在原地。 然后柵極電壓 VGis 返回到 0 V，然后可以使用 VS = 2 V 的樣本偏置（相對于尖端）和 2 pA 的電流設置點來穩定掃描分子。
圖 2. 使用 FET 柵極電壓調整分子濃度： (a-f) 石墨烯場效應晶體管表面相同區域的 STM 拓撲圖，在該范圍內使用不同的柵極設定電壓值調整分子表面濃度后 −12 V < V
G-set< 60 V。(g) 作為 V
G-set 函數的測量分子濃度。對于向前和向后掃描沒有觀察到滯后現象。 虛線顯示了理論數值。
圖 3. F
4TCNQ 裝飾的石墨烯場效應晶體管 (FET) 的 STM 光譜：(a) dI/dV
S在將 STM 尖端保持在 F
4TCNQ 分子正上方時測量，石墨烯表面的分子濃度為 0.8 × 1012cm
-2 FET (-60 V < V
G< -10 V)。標記了最低未占分子軌道 (EL) 的能量位置。插圖顯示了該分子濃度下表面的代表性圖像。 (b) dI/dV
S 在將 STM 尖端保持在距離附近 F
4TCNQ 分子約 100 Å 的裸露石墨烯片上時測量的，在 (a) 中測量的表面條件相同（-60 V < V
G < 6 0 V，nM = 0.8 × 1012cm
−2)。石墨烯狄拉克點能量 (ED) 已標記。光譜參數：I
set-point= 50 pA，V
set-point= 1 V 在石墨烯上，I
set-point= 10 pA，V
set-point= 1 V 在分子上。 (c) 對于分子濃度 nM = 0.8 × 1012cm
-2，Dirac 點能量相對于分子 LUMO 能量 (ED-EL) 的柵極電壓依賴性。 插圖顯示了石墨烯上 F
4TCNQ 分子在大負柵極電壓（EF = 費米能量）上的電子結構的簡化表示。
圖 4. F
4TCNQ 摻雜石墨烯場效應晶體管 (FET) 的費米能??級釘扎：(a) 用不同分子密度裝飾的石墨烯 FET 表面的 STM 圖像，用于測量 (b) 中所示的分子誘導費米能級釘扎。 (b) 對于 (a) 中所示的不同分子密度，通過 STS 在石墨烯 FET 表面上測量的狄拉克點能量 (E
D) 的柵極電壓依賴性。E
D中的濃度依賴平臺表明費米能級釘扎。
相關科研成果由加州大學Michael F. Crommie等人于2021年發表在Nano Letter（https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c03039）上。原文：Imaging Reconfigurable Molecular Concentration on a Graphene Field-Effect Transistor。
轉自《石墨烯研究》公眾號
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