通過兩電子-氧還原反應(yīng)（ORR）電化學(xué)合成H2O2有望取代傳統(tǒng)的能源密集型蒽醌工藝。這里，通過一步微波熱沖擊法，同時(shí)調(diào)節(jié)原子分散的鈷位點(diǎn)的配位數(shù)和鄰近氧官能團(tuán)，所設(shè)計(jì)的Co-N-C電催化劑在0.1 M KOH 電解液中，表現(xiàn)出高的 H2O2選擇性 (91.3%)、出色的質(zhì)量活性（44.4 A g-1 @ 0.65 V），和高的動(dòng)力學(xué)電流密度（11.3 mA cm-2 @ 0.65 V）。大量對照實(shí)驗(yàn)和理論模擬表明，與傳統(tǒng) Co-N4位點(diǎn)用于四電子-ORR過程不同，該Co-N-C電催化劑具有低配位數(shù)（Co-N2構(gòu)型）和豐富的環(huán)氧基團(tuán)，其協(xié)同作用促進(jìn)了兩電子- ORR過程。這項(xiàng)研究為原子尺度調(diào)節(jié)電催化劑的組成和結(jié)構(gòu)提供了一種有效的途徑。
Figure 1. Co-N4-C/LO 和 Co-N2-C/HO兩個(gè)樣品的合成原理示意圖。
Figure 2. 組分表征。a) 兩個(gè)樣品的XPS測量譜。b)高分辨率 O 1s XPS 光譜。c)氧的原子百分比。d) 高分辨率 C 1s XPS光譜。e) FTIR 光譜，和 f)高分辨率 Co 2p XPS 光譜。
Figure 3．原子結(jié)構(gòu)的表征。a) HAADF-STEM圖像。b) EDS元素映射。c) 主樣品和參考樣品的Co K-edge XANES光譜， d) Co K-edge XANES光譜，和e) WTs分析。
Figure 4．電化學(xué)ORR性能。a)不同樣品在O2飽和的0.1 M KOH中的RRDE伏安圖。b)不同樣品的H2O2選擇性比較。c)兩個(gè)樣品在0.7 V時(shí)H2O2電流和H2O2選擇性的比較。d)與之前報(bào)道的催化劑比較產(chǎn)H2O2的動(dòng)力學(xué)電流密度。e)在堿性介質(zhì)下0.65 V時(shí)的質(zhì)量活性比較。f)計(jì)時(shí)電流曲線，評估穩(wěn)定性。
該研究工作由湖南大學(xué)Huilong Fei課題組于2021年發(fā)表在Adv. Funct. Mater.期刊上。原文：Low-Coordinated Co-N-C on Oxygenated Graphene for Efficient Electrocatalytic H2O2 Production。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
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