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阿爾托大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院T. Kallio課題組--鈷卟啉-多壁碳納米管復(fù)合材料用于電化學(xué)還原CO2：產(chǎn)物分布對溫度的依賴性

分子催化劑憑其多功能結(jié)構(gòu)，具有可調(diào)節(jié)的活性和選擇性，在CO2電化學(xué)還原方面引起了人們極大的研究興趣。在這里，利用四苯基卟啉鈷（CoTPP）/多壁碳納米管（MWCNT）復(fù)合材料，研究了溫度（20-50℃）對電化學(xué)還原CO2轉(zhuǎn)化產(chǎn)物選擇性的影響。產(chǎn)物的法拉第效率隨溫度和電位而變化，兩電子轉(zhuǎn)移產(chǎn)物 CO在低電位和低溫度下增多，而競爭性析氫反應(yīng)呈現(xiàn)出相反的趨勢。多-電子轉(zhuǎn)移產(chǎn)物甲醇的形成在低溫和低電位下更有利，而甲烷的形成卻相反。通過DFT模擬計算分析了活性和選擇性，確定了 CH2O 和CHOH、CO 的結(jié)合強度和 CHO 中間體的質(zhì)子化程度的不同之處。這項工作為實驗和理論理解CO2 還原中不同條件對產(chǎn)物分布的影響提供了新視野。

Figure 1. CoTPP/MWCNT復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)表征。（a）形貌SEM和EDX元素圖譜,鈷(紫色)、氮(綠色)和碳(紅色)。(b)優(yōu)化的結(jié)構(gòu)計算模型，其中碳(灰色)，氮(紫色)，鈷(藍色)，氫（白色）。(c)拉曼光譜，(d)Co 2p XPS光譜，和(e) TGA曲線。

Figure 2. CoTPP/MWCNT的產(chǎn)物分析。(a-c)在所研究的溫度范圍內(nèi)不同電壓下，所有檢測產(chǎn)物的法拉第效率(帶誤差線)和(d-f)部分電流密度(帶誤差線)。

Figure 3．電化學(xué)CO2還原框架。CoTPP/MWCNT對 (a) CO, (b) CH3OH, (c) CH4 和副產(chǎn)物 CH3OH, 和 (d) CH4的反應(yīng)機理圖。

Figure 4．CO電催化表征。CoTPP/MWCNT復(fù)合材料用于CO電催化陰極電解液的質(zhì)譜分析。

該研究工作由阿爾托大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院T. Kallio課題組于2021年發(fā)表在Applied Catalysis B: Environmental期刊上。原文：Temperature dependent product distribution of electrochemical CO2 reduction on CoTPP/MWCNT Composite。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號



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