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柏林自由大學Siegfried Eigler課題組--通過缺陷驅動刻蝕:可溶液加工多孔石墨烯的濕化學合成
       通過濕化學方法特定尺寸可控的刻蝕石墨烯基面仍然存在挑戰。這里,提出了一種簡便且可控的方法,制備了可溶液加工的多孔石墨烯衍生物。氧化石墨烯的衍生物,即氧官能化的石墨烯(oxo-G)被選作為前驅體,它具有可控的面內空位缺陷密度。隨后會產生羥基自由基,在oxo-G 基面內刻蝕孔,且優先從缺陷處開始刻蝕。因此,獲得的oxo-G可溶液加工薄片具有毫米橫向尺寸,和可調控的孔隙直徑( 在5 nm ~ 500 nm 之間)。此外,通過AFM、TEM、UV-vis 光譜、FTIR 光譜、XPS、固體NMR光譜和Raman光譜分析,提出了孔結構生長機制。羥基自由基與靠近缺陷位點的oxo-G之間的親電加成和氧化反應是蝕刻過程的基礎。該多孔石墨烯材料可用作膜材料或可調諧的二維材料。
 
 
Figure 1. 使用 H2O2/Fe2+ 體系產生羥基自由基,用于oxo-G 基面內刻蝕孔,濕化學過程制備p-oxo-G樣品的原理示意圖。
 
 
Figure 2. A-C)oxo-G, p-oxo-G18h和 p-oxo-G43h三個樣品的AFM圖。D-F)更高倍率下的AFM圖,插圖:呈現了高度情況。
 
 
Figure 3. A)oxo-G, p-oxo-G18h和 p-oxo-G43h三個樣品的UV-vis吸收譜圖,插圖:各自在日光下的照片。B) 三個樣品的ID/IG比例Raman圖譜。 
 
  Figure 4. oxo-G, p-oxo-G18h和 p-oxo-G43h三個樣品的A) FTIR光譜和 B) ssNMR譜圖比較。
 
  Figure 5.在oxo-G基面中生長孔的合理機制。
 
  
Figure 6. p-oxo-G18h樣品的 HRTEM (A, B) 和 STEM (C, D) 圖像。
  
       該研究工作由柏林自由大學Siegfried Eigler課題組于2021年發表在Carbon期刊上。原文:Wet-chemical synthesis of solution-processible porous graphene via defect-driven etching。

轉自《石墨烯研究》公眾號

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