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       由于Zn²⁺離子的不均勻擴散和電沉積導致的枝晶生長和低庫侖效率成為開發鋅金屬陽極的障礙。在這項工作中，我們證明了化學計量鹵化MXenes (Ti₃C₂Cl₂, Ti₃C₂Br₂和Ti₃C₂I₂)作為一個人工層，可以誘導均勻的鋅沉積。有效的再分布效應是由相干的異質界面重建和鹵素表面終止調控的離子平鋪引起的。所采用的MXene與Zn的高度晶格匹配(90%)的協同效應，以及鹵素正調控，引導Zn²⁺離子在MXene基體最廣泛的(000l)晶面上均勻成核并平面生長。在Zn離子調控方面，Cl對Zn²⁺離子的吸附和擴散系數適中，比O/F、Br和I更有效。Ti₃C₂Cl₂鋅陽極達到延長壽命超過12次 (840 h at 2 mA cm⁻²//1 mAh cm⁻²)，。由于MXene材料具有豐富的晶格參數和端部，該策略有望推廣到其他金屬陽極系統。
 
  圖 1. (a) Zn枝晶生長示意圖。(b) MXene晶體結構與MXene上鋅礦床匹配示意圖。(c)端鹵素Ti₃C₂(F/Cl/Br/I)₂的晶格參數a與計算的晶格匹配比。(d)計算出Zn原子與相鄰鹵素末端的原子距離與不同MXene表面對Zn原子的吸附能。(e)計算不同MXene表面上兩個Zn原子之間的結合能與后一個Zn原子散布在MXene表面或堆疊在前一個Zn原子上的能差。
 
 
圖2 (a) Ti₃C₂OF MXene， (b) Ti₃C₂Cl₂ MXene， (c) Ti₃C₂Br₂ MXene， (d) Ti₃C₂I₂ MXene的SEM圖像和EDX映射結果。(e) Ti₃C₂F₂ MXene、(f) Ti₃C₂Cl₂ MXene、(g) Ti₃C₂Br₂ MXene和(h) Ti₃C₂I₂ MXene的能帶結構和預測態密度的DFT計算結果。
 
  圖 3. (a)對稱電池在0.01 -100 000 Hz頻率范圍內的電化學阻抗譜(EIS)。(b)對稱電池在1mA cm^-2時的成核過電位。(c)固定容量為1mAh cm^-2的對稱電池在2mA cm^-2下的長期循環性能。(d)對稱電池在10mA cm^-2固定容量1 mAh cm^-2下的長期循環性能。(e)在固定容量為1 mAh cm^-2的裸鋅金屬和Ti₃C₂Cl₂-Zn對稱電池中，在1-10 mA cm²的不同電流密度范圍內，剝鋅/鍍鋅的電壓分布比較。(f) 2 mA cm²下對稱電池的循環耐久性和過電位比較。(g)在平坦光滑的表面循環后的MCl-Zn電極的SEM圖像和EDX映射。(h) Ti₃C₂Cl₂基體與鋅礦共存的異質界面區HRTEM圖像。(i) MXene基體上Zn沉積過程的示意圖，涉及初始Zn平鋪和隨后的相干非均質界面結構。
 
  圖4。(a) Zn/ Cu非對稱電池在1.0 mA cm^-2和0.5 mAh cm^-2的固定容量下進行特定循環后的GCD曲線。(b) MCl-Zn//Cu非對稱電池在1.0 mA cm^-2, 0.5 mAh cm^-2的固定容量下，經過特定循環后的GCD分布。(c) Zn//Cu和MCl-Zn//Cu非對稱電池在1.0 mA cm^-2, 0.5 mAh cm^-2固定容量下的庫侖效率曲線。(d) mc-Zn //Cu非對稱電池在2 10 mA cm2的不同電流密度范圍內，固定容量為1 mAh cm^-2時的GCD曲線。(e)采用固定的10 mA cm2的非對稱電池，在不同沉積容量范圍(1-3 mAh cm^-2)下的非對稱電池的GCD譜圖。(f) Zn//Cu和MCl -Zn//Cu非對稱電池在1 mV s下的CV曲線。(g)沉積后的MCl- Zn //Cu電極的SEM圖像和EDX映射結果。(h)沉積后的MCl- Zn //Cu電極的XPS光譜測量。
 
 
 
圖5 (a) Zn//Ti₃C₂I₂和MCl -Zn// Ti₃C₂I₂電池在1 mV s^-1下的CV曲線。(b) Zn//Ti₃C₂I₂和MCl -Zn//Ti₃C₂I₂電池在0.01-100 000 Hz頻率范圍內的EIS譜。(c) Zn//Ti₃C₂I₂和MCl-Zn//Ti₃C₂I₂電池在3A g^-1時的GCD曲線。(d) Zn//Ti₃C₂I₂和MCl-Zn// Ti₃C₂I₂電池在0.5-5 A g^-1范圍內，在不同電流密度下的速率能力。(e)不同速率下Zn//Ti₃C₂I₂電池和MCl-Zn//Ti₃C₂I₂電池的極化電壓比較。(f)比較Zn//Ti₃C₂I₂和MCl-Zn//Ti₃C₂I₂電池在3Ag^-1下的長期循環性能。(g)長期循環后的MCl-Zn陽極的SEM圖像。(嵌入)橫斷面圖像。(h) MCl-Zn//MnO₂和Zn//MnO₂電池在1 mV s^-1下的CV曲線。(i) MCl-Zn//MnO₂和Zn//MnO₂電池在2A g^-1時的長期循環性能。
  
       相關科研成果中國科學院工程技術研究所Qing Huang和香港城市大學Chunyi Zhi教授于2021年發表在ACS Nano (https://doi.org/10.1021/acsnano.1c08358)上。原文：Lattice Matching and Halogen Regulation for Synergistically Induced Uniform Zinc Electrodeposition by Halogenated Ti₃C₂ MXenes。

轉自《石墨烯研究》公眾號