全固態鋰硫電池（ASSLSB）是具有高能量密度和良好安全性能的后鋰離子電池技術的有希望的候選者。然而，硫的內在絕緣性質需要與離子導體和電子導體進行三相接觸以進行電化學反應，這會減少活性表面的數量并降低電荷轉移效率。在這項工作中，提出了由混合離子/電子導體構成的雙相界面，以增強硫的固態電化學反應。通過采用具有混合離子/電子導電性的鋰鑭鈦氧化物/碳（LLTO/C）納米纖維，與傳統的三相界面相比，在硫-LLTO/C雙相界面上實現了增強的電荷轉移行為。因此，實現了高硫利用率和優異的倍率性能。 并且促進的電荷轉移在降低操作溫度和提高ASSLSB的實際應用中的硫含量方面顯示出巨大的潛力。 由于通過加入LLTO/C納米纖維抑制了多硫化物的穿梭效應，循環性能也得到了提高。
圖 1.(a)傳統三相界面和(b)混合離子/電子導電雙相界面處的電荷轉移行為圖示。
圖 2. (a)SEM圖像和(b)LLTO/C 納米纖維的元素映射。(c)單個LLTO/C納米纖維的TEM圖像和 LLTO 納米晶體的直徑分布（c 中的插圖）。(d)LLTO/C納米纖維的HRTEM和SAED圖案（插圖）。(e)LLTO/S復合材料的SEM圖像和(f)相應的硫映射。（g）LLTO/C納米纖維和LLTO/S復合材料的XRD圖譜和（h）TG曲線??。
圖 3. (a) LLTO/C 納米纖維的奈奎斯特圖，具有用于離子電導率測定的電子阻擋配置（插圖）。(b) SS|LLTO/C|SS 配置在步進電位下的計時電流法結果，用于確定電子電導率。(c) LLTO/S ASSLSB 在 0.2 mV/s 時的 CV 曲線。(d) LLTO/S 和 C/S 在 0.1 C 下的恒電流充放電曲線。 (e) LLTO/S 和 C/S 在不同電流速率下的充放電曲線。(f) LLTO/S 和 C/S 在較低溫度 (50 °C)下具有較高硫含量(50%)的充放電曲線。(g)LLTO/S和C/SASSSLSB 的循環穩定性。
圖4。靜息調查和自放電行為。(a，b)循環后電解質膜和鋰金屬陽極的數字圖像。(c)在1，2-二甲氧基乙烷溶劑中，具有和不具有碳和聚丙烯腈衍生碳的LLTO納米纖維的PS吸附行為的數字圖像。(d，e)靜息1、5和10天前后靜息期間線性低密度聚乙烯/硫和碳/硫(氟)OCV演化的充放電曲線。
圖5。雙極ASSLSB，帶LLTO/S陰極。(a)OCV為5.8 V的雙極電池的可堆疊結構(b)點亮串聯連接的發光二極管電路的雙極電池的數字圖像(插圖)。(c)0.1°c時雙極和單位ASSLSB的充放電曲線(d)雙極ASSLSB的可循環性。
相關科研成果由新加坡國立大學Guangyuan Wesley Zheng等人于2021年發表在Nano Letters（https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c04228）上。原文：Mixed Ionically/Electronically Conductive Double-Phase Interface Enhanced Solid-State Charge Transfer for a High-Performance All-Solid-State Li–S Battery。
轉自《石墨烯研究》公眾號
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