光熱（PTE）轉換可以有效地實現低質量光或熱的回收。無機異構異步（分離）PTE轉換系統的開發已經投入了大量精力。在這里，根據均勻同步（一體式）PTE轉換假設。通過連續滴鑄PEDOT：PSS/螺旋制備具有贗雙層結構（PBA）的全有機PTE薄膜碳納米管 (HCNT) 混合物和 PEDOT:PSS 到真空紫外線處理的基板上。研究結果證明，嵌入 HCNT 中的七邊形-五邊形對促進了 PEDOT 分子鏈的更密集排列，從而提高了結晶度并影響了熱電性能。 HCNTs的弱連接和中空結構抑制了熱量的散發，薄膜的zT值達到0.01以上。 PBA 薄膜顯示出比純 PEDOT:PSS 薄膜更好的光熱轉換性能，并且無需外部冷卻即可穩定產生超過 25.68℃的溫差。制作了柔性PTE芯片demo，其理想開路電壓（COMSOL模擬）在弱近紅外刺激下（83.12 mW/cm
2）達到1.5 mV以上，是有機一體式PTE的最佳值。器件，實際最大輸出功率達到 2.55 nW (166.01 mW/cm
2)。該芯片具有令人難以置信的超柔韌性，10000次彎曲循環后其內阻變化小于1.42%，在連續周期輸出中表現出超高穩定性（相似度>90%）。我們的工作填補了 PEDOT:PSS 復合材料同質同步 PTE 研究的不足，是超靈活集成一體式 PTE 芯片設計的初步嘗試。
Figure 1. (a) 單層/雙層結構薄膜的制造示意圖。(b-e) PEDOT:PSS/ x wt % HCNT ( x = 20, 40, 60, 80) 雙層結薄膜的橫截面形態。(f, g) TEM 圖像和 (h) PEDOT:PSS/HCNT 復合材料的相應EDS映射。
Figure 2. (a) 未經進一步處理的 PEDOT:PSS/HCNTs 單層結構薄膜的拉曼光譜。 (b) PEDOT的C
α=C
β對稱伸縮振動的拉曼位移。 （c）PEDOT C
α=C
β對稱伸縮振動信號在PEDOT:PSS/60 wt% HCNT假雙層結構薄膜橫截面上的拉曼圖。 (d) 未經進一步處理的 PEDOT:PSS/HCNT 單層結構薄膜的 XRD 光譜。 (e) PEDOT 交替 (200)、PSS 交替 (100) 和 PSS 相鄰 (100) 的層狀距離。 (f) PSS π-π 堆積 (001) 和 PEDOT π-π 堆積 (010) 的距離變化分別隨著 HCNT 含量的增加而變化。
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Figure 3. 具有不同結構、厚度比和 HCNT 含量的 PEDOT:PSS/HCNT 薄膜的熱電特性。 (a) 電導率和塞貝克系數，以及 (b) 具有單層結構 (SLC) 和偽雙層結構 (BLC) 的 PEDOT:PSS/HCNT 薄膜和具有雙層形式 (BL-) 的 PEDOT:PSS 薄膜的功率因數PEDOT：PSS），分別。 (c) PEDOT:PSS/HCNT 贗雙層結構薄膜的電導率和塞貝克系數、(d) 功率因數、(e) 面內熱導率和 (f) 無量綱品質因數 (zT)。 (g) 電導率和塞貝克系數，以及 (h) 基于兩種組分不同厚度比的贗雙層結構薄膜的功率因數。
Figure 4. PEDOT:PSS/HCNT薄膜的光熱轉換和透射率。 (a) 光熱轉換和面內熱傳輸測試系統示意圖。 (b) PEDOT:PSS/HCNT 偽雙層結構薄膜在不同曝光時間下的 IR 熱圖和 (c) 3D 熱圖。 (d) (b) 中樣品在完整的燈開/關期間的溫度變化。最高溫度繪制在（e）中。 (f) PEDOT:PSS/80 wt % HCNT 偽雙層結構薄膜的橫截面溫度分布演變。樣品產生的溫差如（g）所示。 (h) PEDOT:PSS/HCNTs 單層薄膜的 UV-vis-NIR 光譜。透射率總結在（i）中。 (i) 的插圖強調了透射率的指數下降。
Figure 5. 制造的柔性納米微光熱電器件的輸出性能。 (a) 設備的架構演示。 (b) 成品裝置的靈活性。 (c) 制備的器件在不同近紅外輻射功率刺激下的開路電壓響應曲線。 (d) 器件的輸出電壓和 (e) 功率與不同輻射功率下的電流的關系。最大功率輸出時的匹配電阻繪制在 (f) 中。 (g) 器件的 t
90 系數。
Figure 6. 通過 COMSOL 軟件模擬的制造的柔性納米微器件的理想輸出性能。所有參數均取自實際測量值。 (a) 器件在不同曝光時間下的散熱。 (b) 理想 OCV、等電位漂移校正 OCV 和實際 OCVn。 (c) 所制備設備的數碼照片和仿真模型。準確的連接點用黃點標記。
Figure 7. 制造的柔性納米微器件的在線彎曲疲勞測定。 (a) 在線判定系統示意圖。 (b) |R - R
0|/R
0 器件在 10000 次連續拉伸-彎曲循環中的變化。 (b) 的插圖顯示了偽雙層架構器件的內部電阻變化的細節。 (c) 開路電壓和 (d) |V
10K - V
0|/V
0 值與 10000 次彎曲循環前后的照明功率的關系。 (e) 歸一化 Fréchet 距離和 (f) 在 10000 次彎曲循環之前/之后在不同照明功率下設備的任意輸出信號的相似性。 (g) 拉伸和彎曲狀態下的贗雙層結構薄膜結構示意圖。
相關研究工作由西南交通大學Yong Wang課題組于2022年在 《ACS Appl. Mater. Interfaces》期刊上在線發表。原文：Ultraflexible PEDOT:PSS/Helical Carbon Nanotubes Film for All-in-One Photothermoelectric Conversion。
轉自《石墨烯研究》公眾號
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