由于表面載流子損耗的增加，制造高量子效率的納米級(jí)器件是一個(gè)挑戰(zhàn)。低維材料如0D量子點(diǎn)和二維材料已被廣泛研究，以減輕損失。在這里，我們展示了石墨烯/III-V量子點(diǎn)混合維度異質(zhì)結(jié)構(gòu)的強(qiáng)烈光致發(fā)光增強(qiáng)。與只有量子點(diǎn)的結(jié)構(gòu)相比，二維/零維混合結(jié)構(gòu)中石墨烯和量子點(diǎn)之間的距離決定了載流子輻射重組的增強(qiáng)程度，從80%到800%。時(shí)間分辨的光致發(fā)光衰減也顯示，當(dāng)距離從50納米減少到10納米時(shí)，載流子壽命增加。我們提出，光學(xué)增強(qiáng)是由于能帶彎曲和空穴載流子轉(zhuǎn)移，這修復(fù)了量子點(diǎn)中電子和空穴載流子密度的不平衡。這種二維石墨烯/0D量子點(diǎn)異質(zhì)結(jié)構(gòu)顯示了高性能納米級(jí)光電器件的前景。
圖1. 石墨烯/InAs量子點(diǎn)混合維度異質(zhì)結(jié)構(gòu)。(a) 石墨烯/量子點(diǎn)異質(zhì)結(jié)構(gòu)的示意圖。(b) 未加蓋的InAs量子點(diǎn)（底部）和10納米GaAs加蓋的量子點(diǎn)樣品表面（頂部）的AFM圖像。(c) 快速熱退火前后濕法轉(zhuǎn)移石墨烯的XPS光譜。(d) 原始生長的石墨烯/銅（紅色）和轉(zhuǎn)移到量子點(diǎn)樣品上的石墨烯（黑色）的拉曼光譜。(e-g) 石墨烯/量子點(diǎn)異質(zhì)結(jié)構(gòu)的橫截面亮場(chǎng)TEM圖像，分別有50、25和10納米的GaAs帽。內(nèi)頁顯示了50納米GaAs蓋的石墨烯/量子點(diǎn)樣品的放大圖像。
圖2. 使用532納米激光，功率=15毫瓦，在石墨烯/量子點(diǎn)異質(zhì)結(jié)構(gòu)上的室溫光致發(fā)光。(a) 示意圖（頂部）和光學(xué)顯微鏡圖像（底部）。(b-d) 10、25和50納米間距的異質(zhì)結(jié)構(gòu)樣品的室溫光致發(fā)光光譜。(e) 綜合光致發(fā)光強(qiáng)度增強(qiáng)因子（I
graphene/QD/I
QD-only）與GaAs帽厚度的關(guān)系。
圖3. 石墨烯/量子點(diǎn)異質(zhì)結(jié)構(gòu)的能帶排列示意圖。(a) 石墨烯和量子點(diǎn)沒有接觸。(b)10納米的間距和(c)50納米的間距。基態(tài)（G.S.）和激發(fā)態(tài)（E.S.）的能量在量子點(diǎn)內(nèi)表示。藍(lán)色彎曲的箭頭表示輻射轉(zhuǎn)換。為簡(jiǎn)單起見，圖中省略了InAs潤濕層和InGaAs量子阱。
圖4. 室溫下的時(shí)間分辨光致發(fā)光測(cè)量，使用800nm波長的脈沖激光，80MHz的重復(fù)率（12.5ns的間隔），20mW的平均激發(fā)功率，<100fs的脈沖寬度。(a) 儀器設(shè)置。(b-d) 10、25和50納米GaAs帽量子點(diǎn)樣品的時(shí)間分辨光致發(fā)光衰減。(e) 儀器響應(yīng)時(shí)間校正的輻射量子點(diǎn)載流子壽命。每個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)代表四個(gè)或更多測(cè)量的平均值。
圖5. 石墨烯快速熱退火（RTA）條件，用于石墨烯/量子點(diǎn)混合維度異質(zhì)結(jié)構(gòu)與10納米GaAs蓋子樣品。RTA溫度為400℃。拉曼測(cè)量中石墨烯/二氧化硅/硅（a）2D和（b）G峰的演變。(c)光致發(fā)光強(qiáng)度和(d)時(shí)間分辨的光致發(fā)光壽命增強(qiáng)因子取決于RTA條件。
相關(guān)研究成果由韓國科學(xué)技術(shù)院Daehwan Jung等人2023年發(fā)表在Nano Letters (https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c00321)上。原文：Graphene/III–V Quantum Dot Mixed-Dimensional Heterostructure for Enhanced Radiative Recombinations via Hole Carrier Transfer。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
