具有高活性和高穩(wěn)定性的碳基電催化劑非常適合用于鋅空氣電池。然而，碳腐蝕反應(yīng)（CCR）是可充電鋅空氣電池的一個關(guān)鍵障礙。在這項研究中，報道了一種具有成本效益的碳基新型材料，通過簡單的石墨化工藝制備，對氧還原反應(yīng)（ORR）和析氧反應(yīng)（OER）具有高催化效果和良好的耐久性。通過引入過渡金屬合金的催化晶格，石墨烯的原位生長被用于 3D 金屬配位水凝膠。由于在金屬合金裝飾的 3d 碳網(wǎng)絡(luò)上直接生長了幾層石墨烯，在重復(fù)的 OER 測試中觀察到 CCR 大大降低。結(jié)果，在堿性介質(zhì)中，在10 mA cm
−2的電流密度下，實現(xiàn)了高效的雙功能電催化性能，
ΔE值為0.63 V，并且具有良好的電化學(xué)耐久性83 h。此外，氮摻雜碳載體上的石墨烯封裝的過渡金屬合金在鋅空氣電池系統(tǒng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化效果和良好的耐久性。這項研究提出了一種克服碳基材料 CCR 的直接方法，用于電化學(xué)催化劑，廣泛應(yīng)用于能量轉(zhuǎn)換和能量存儲設(shè)備。
Fig 1. 從明膠與過渡金屬制備金屬配位前體。 a) 過渡金屬配位明膠形成示意圖； b）明膠衍生水凝膠和過渡金屬配位水凝膠的FT-IR光譜； c) 凍干法（FD：Freeze-drying）制備的參比明膠和金屬配位明膠的孔徑分布； d,e) (d) 參考明膠和 (e) 金屬配位明膠的 SEM 圖像。 f) 凍干金屬配位明膠的 TOF-SIMS 映射圖像。 g,h) 凍干明膠 (g) 和金屬配位明膠 (h) 的 2D WAXD 圖像。
Fig 2. 3d-GMC 的表面形態(tài)特性。 a) 3d-GMC的SEM圖像； b) 3d-GMC的TEM圖像； c) 3d-GMC 的 TEM 映射圖像顯示金屬合金的不均勻分布； d）3d-GMC的N
2吸附/解吸等溫線（插圖：3d-GMC的孔徑分布曲線）； e) M/C 和 3d-GMC 的 TOF-SIMS 正譜。
Fig 3. 3d-GMC的結(jié)構(gòu)特征。 a) 3d-GMC中金屬表面石墨烯和氮摻雜碳域的拉曼光譜；來自 3d-GMC 的 b) C1s、c) N1s 的 XPS 光譜； d) 3d-GMC的XRD譜； e) XANES 和 f) 樣品的 FT-EXAFS。
Fig 4. 3d-GMC的電化學(xué)測試。a) ORR 和 c) OER 的商業(yè) Pt/C 和 Ir/C、M/C 和 3d-GMC 的 RDE 極化曲線；b) ORR 活性和 d) OER 活性相應(yīng)的塔菲爾圖；磁盤轉(zhuǎn)速固定為1600轉(zhuǎn)/分鐘。e) M/C（黑色）、3d-GMC（紅色）和 Pt/C + Ir/C（藍(lán)色）的雙功能：圖中提供了每種催化劑的雙功能值（即 ORR 和 OER 之間的起始電位差 (
ΔE)）。f) M/C（黑色）和3d-GMC（紅色）在10 mA cm
−2 電流密度下的耐久性測試。使用0.1 M KOH作為電解質(zhì)進(jìn)行電催化測試。 g) OER 測試后的 3d-GMC 的 TEM 圖像。 h–j) 鋅空氣電池 3d-GMC 的完整電池性能。 (h) 倍率性能，(i) 展示功率密度的極化測試，以及(j)使用 3d-GMC 陰極（紅色）和商用鋅箔陽極組裝的鋅空氣電池與使用 M/C 作為陰極（黑色）的鋅空氣電池相比的循環(huán)性能。倍率能力測試按以下順序進(jìn)行：OCV、1、2、5、10 mA cm
−2。
相關(guān)研究工作由韓國蔚山國家科學(xué)技術(shù)研究所Ji-Hyun Jang課題組于2023年在線發(fā)表于《small》期刊上，Graphene-Encapsulated Bifunctional Catalysts with High Activity and Durability for Zn–Air Battery，原文鏈接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202300551#pane-pcw-figures。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
