超莫爾晶格是由兩個莫爾圖案疊加而成的，它為構建平坦的迷你帶和研究電子相關性提供了一個平臺。組裝石墨烯超莫爾晶格的終極挑戰是其旋轉對齊的確定性控制，由于邊緣手性和晶體對稱性的隨機性，這是高度可變的。利用所謂的“三黃金法則”，研究人員
提出了一種克服這一挑戰的實驗策略，并實現了雙對齊hBN/石墨烯/hBN超莫爾晶格的可控對齊，其中石墨烯和頂部/底部hBN之間的扭轉角都接近于零。值得注意的是，研究發現相鄰石墨的晶體邊緣可以更好地指導堆疊排列，這一點通過控制制備20個莫爾樣品來證明，其精度優于~0.2°。最后，將該技術擴展到低角度扭轉雙層石墨烯和ABC堆疊的三層石墨烯，為這些納米材料的平帶工程提供了一種新策略。
Fig 1. 通過旋轉30°控制頂部六方氮化硼和石墨烯的排列。 a 頂部六方氮化硼 (T-hBN)、石墨烯和底部六方氮化硼 (B-hBN) 的排列。 T-hBN 的鋸齒形 (ZG) 邊緣與石墨烯的 ZG 邊緣或扶手椅 (AR) 邊緣對齊，然后與 B-hBN 的 ZG 或 AR 邊緣對齊，從而產生八種可能的組合：C1 (0°/0°)& C1* (0°/60°)、C2 (0°/30°) & C2* (0°/90°)、C3 (30°/30°) & C3* (30°/90) °）和C4（30°/0°）和C4*（30°/60°），其中C（或C*）表示T-hBN和B-hBN具有相同（或相反）晶格對稱性時的構型。中間的卡通是 0° G/hBN 和 30° G/hBN 兩種基本莫爾圖案。 b、c 計算出的 G/hBN 異質結構在 0° 和 30° 附近的相互作用能。來自層內（彈性能/藍色三角形）和層間相互作用（粘附能/黑色方塊）的總能量（紅色圓圈）貢獻。 d–f 30° 旋轉對齊的側視圖和底視圖。 PCA 是指晶體的主晶軸。 G1和G2是指來自同一薄片的石墨烯1和石墨烯2。 g 聚二甲基硅氧烷 (PDMS) 印模上的 G/hBN 堆疊的光學圖像。紅色虛線描繪了 0° G1/hBN 的輪廓，綠色虛線描繪了 30° G2/hBN 的輪廓。比例尺，20 μm。 h (g) 中虛線區域的 2D 波段半高全寬 (FWHM) 的空間圖。紅色圖指的是 0° G1/hBN，綠色圖指的是 30° G2/hBN。比例尺，5 μm。 i 0° G1/hBN 的 STM 形貌圖像顯示 ~14 nm 莫爾圖案（左，500 mV，15pA），30° G2/hBN 的形貌圖像顯示準晶特征（右，100 mV，100pA）。比例尺，10 nm。
Fig 2. 使用相鄰的石墨邊緣將頂部六方氮化硼和石墨烯完美對齊。 a 單層石墨烯與相鄰石墨邊緣連接的光學圖像。 b 使用 (a) 的石墨邊緣對準后的 G/hBN 堆疊。紅線描繪了0°G/hBN 的輪廓，綠線描繪了30°G/hBN 的輪廓。 c (b)中黑色虛線區域拉曼二維波段半高寬的空間圖。 d 單層石墨烯的一個邊緣（白色虛線）與相鄰的石墨邊緣成 60°。 e 使用 (d) 的石墨邊緣對準后的 G/hBN 堆疊。 f (e) 中黑色虛線區域拉曼 2D 波段 FWHM 的空間圖。 g 單層石墨烯與相鄰石墨邊緣沒有任何連接。h 使用 (g) 的石墨邊緣對準后的 G/hBN 堆疊。 i (h) 中黑色虛線區域的拉曼 2D 波段 FWHM 空間圖。比例尺，20 µm（a、d、g）； 5 µm（b、e、h）； 2 µm（c、f、i）。 j 20 個莫爾條紋樣本的拉曼 2D 波段和扭轉角的 FWHM 直方圖。~20 cm
−1（綠色）的 FWHM 對應于 30°G/hBN，~40 cm
−1（紅色）的 FWHM 對應于 0°G/hBN。20個莫爾條紋樣本的 FWHM 大于40 cm
−1 ，如水平虛線所示，表明我們的技術的精度優于~0.2°。
Fig 3. 使用相鄰的六方氮化硼表面控制頂部六方氮化硼和底部六方氮化硼的對齊。 a 用于雙對準的傳統拾取和翻轉技術的示意圖。 b、c 具有奇數 (b) 和偶數 (c) 六方氮化硼層的六方氮化硼/石墨烯/六方氮化硼異質結構示意圖。莫爾圖案高對稱點處的晶格模型顯示了每個點的原子排列。 (c) 中的紫色陰影表示 T-hBN 和 B-hBN 中硼（紅色）和氮（藍色）的重疊。 d 使用翻轉技術的斷裂 hBN 的光學圖像以及 T-hBN 和 B-hBN 的對準。黑線描繪了 T-hBN，紅線描繪了 B-hBN。e 使用 (d) 中的 hBN 進行單對準和雙對準的石墨烯拉曼二維帶的 FWHM 圖。 f 兩個相鄰 hBN 和其中一個 hBN 與 PCA 成 60° 的光學圖像也可以使用翻轉技術進行對準。 g 使用（f）中的 hBN 進行單排列和雙排列的石墨烯拉曼二維帶的半高寬圖。比例尺，10 µm（d、f）； 1 µm（e、g）。
Fig 4. 通過頂部六方氮化硼/石墨烯/底部六方氮化硼異質結構中的莫爾勢調整晶格對稱性和能帶結構。石墨烯與 T-hBN 和 B-hBN 之間具有扭轉角（
θt 和
θb）的超云紋晶格的藝術視圖。 b 具有雙莫爾條紋的頂柵裝置的示意圖。 B = 0.5 T 時的縱向電阻（左軸）和霍爾電阻（右軸）與 (c)、C1 (0°/0°)、(d)、C2 (0°/30°) 和 (e)、C3 (30°/30°) 的載流子密度。插圖顯示了 K 點處相應的能帶結構。 CNP是指狄拉克能帶的電荷中性點。(f)、C1、(g)、C2 和 (h)、C3 在磁場中繪制的朗道扇形圖（左）以及相應的
?/
?0 與 n/
n0。
?/
?0 和 n/
n0 分別是歸一化磁通量和載流子密度。最上面的數字是拓撲指數ν，為±2、±6、±10等。T = 2 K。
相關研究工作由新加坡國立大學A. Ariando課題組于2023年在線發表在《Nature Communications》期刊上，Controlled alignment of supermoiré lattice in double-aligned graphene heterostructures，原文鏈接：
https://www.nature.com/articles/s41467-023-39893-5。
轉自《石墨烯研究》公眾號
