負(fù)極材料的初始庫侖效率 (ICE) 通常是提高電池能量密度的重要參數(shù)之一。然而，由于缺乏有效的調(diào)控方法，基于鋰存儲(chǔ)過程中合金化/轉(zhuǎn)化機(jī)制的 SnS2 系統(tǒng)通常難以實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的 ICE。在此，設(shè)計(jì)并制造了一種由原位錨定在石墨烯卷軸上的 SnS
2 納米薄片 (SnS2@GS) 構(gòu)成的異質(zhì)結(jié)構(gòu)，涉及一種簡便的原位硫化策略。SnS
2@GS 負(fù)極受益于 1D 開放和有組織的離子擴(kuò)散途徑，以及異質(zhì)界面中的快速電荷轉(zhuǎn)移，實(shí)現(xiàn)了更好的可逆性和動(dòng)力學(xué)。這種材料表現(xiàn)出顯著的比容量和高 ICE (≈88%)，同時(shí)具有強(qiáng)大的倍率性能。密度泛函理論計(jì)算表明，這些出色的鋰存儲(chǔ)性能源于異質(zhì)結(jié)構(gòu)中鋰離子遷移的改善的電導(dǎo)率和降低的能量屏障。此外，還組裝了全電池（LiFePO
4//SnS
2@GS）和基于 SnS
2@GS 陽極的鋰離子電容器，分別提供 330 和 349 W h kg
-1 的優(yōu)異能量密度。該提出的方法還推廣用于制造包裹在石墨烯卷軸中的其他金屬硫化物，以構(gòu)建具有卓越性能的陽極。
示意圖 1. 在 GS 上原位生長 SnS2 的制造工藝流程圖。
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圖1. a,b) SnS2@GS 的 SEM 圖像。c) C、S 和 Sn 的相應(yīng) EDS 映射圖片。d,e) SnS2@GS 的 TEM 圖像（插圖為其 HR-TEM 圖像）。
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圖 2. a) X 射線衍射圖案，b) SnS2@GS、純 GS 和 SnS2 @rGO 的拉曼光譜。c) XPS 光譜。d-f) 不同樣品中 C 1s、Sn 3d 和 S 2p 的高分辨率 XPS 光譜。
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圖 3. a) SnS2@GS 前三個(gè)循環(huán)的 CV 和 b) GCD 曲線。c) SnS2@GS 在固定電壓下的原位 X 射線衍射圖案。d) SnS2@GS 和 SnS2@rGO 在 0.2 A g−1 下的循環(huán)特性。
圖4. a) SnS2@GS 和 SnS2@rGO 的倍率特性。b) 將 SnS2@GS 的倍率性能與 LIBs 中之前基于 SnS2 的負(fù)極進(jìn)行比較。[38-47] c) 初始 EIS 光譜從 10−2 到 105 Hz，d) Li+ 擴(kuò)散系數(shù)和 e) SnS2@GS 和 SnS2@rGO 在 0.5 A g−1 時(shí)的長循環(huán)穩(wěn)定性。
圖5. a) SnS2@GS 和裸 SnS2 的 XPS 光譜和相應(yīng)的 b) F 1s 和 c) Li 1s 的高分辨率光譜。d) SnS2@GS 和裸 SnS2 在初始循環(huán)期間的電極表面的 SEM 圖像。e) 初始循環(huán)中不同 SEI 層形成模型的示意圖。
圖6. SnS2@GS 動(dòng)力學(xué)分析：a）不同掃描速率下的 CV 曲線。b）峰值電流 (i)-掃描速率 (v) 的相關(guān)性。c) 不同掃描速率下的電容貢獻(xiàn)百分比。d) 1.0 mV s−1 下電容電流和擴(kuò)散電流的區(qū)分。
圖7. a)優(yōu)化的SnS2@GS原子結(jié)構(gòu)。b–d)相關(guān)能帶結(jié)構(gòu)。e)Li的遷移能量曲線和f–g)不同樣品模型的差分電荷密度。
圖8. a) 示意圖、b) 倍率性能和 c) 制備的 LiFePO4//SnS2@GS 全電池的 Ragone 圖。d) 示意圖、e) 不同掃描速率下的 CV 曲線、f) GCD 測(cè)量、g) Ragone 圖（插圖：點(diǎn)亮的 LED 屏幕 (3 V) 的照片）和 h) 組裝的 SnS2@GS//PANI-NTs@HG LIC 在 2 A g−1 下的長期循環(huán)穩(wěn)定性。
相關(guān)科研成果由河北工業(yè)大學(xué)Fei Cheng等人于2024年發(fā)表在Advanced Functional Materials（https://doi.org/10.1002/adfm.202406730）上。原文：A Facile In Situ Sulfurization Strategy for Heterostructured SnS2@Graphene Scrolls Anode with Enhanced Initial Coulombic Efficiency for High-Energy Lithium Storage
原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202406730
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
