能夠辨別不同堿金屬離子的篩膜對(duì)能源、環(huán)境和生命科學(xué)等許多技術(shù)都很重要。最近，二維 (2D) 材料已被廣泛探索，用于創(chuàng)建具有埃級(jí)通道的篩膜。然而，由于相同的電荷和相似的水合尺寸，大多數(shù)層壓膜通常表現(xiàn)出較低的選擇性 (<10)。在此，我們報(bào)告了一種簡便且可擴(kuò)展的方法，用于通過雙重接枝陽離子和防水二甲基硅氧烷 (DMDMS) 分子來功能化氧化石墨烯 (GO) 層壓板，以實(shí)現(xiàn)對(duì) Cs+/Li+ 和 K+/Li+ 離子對(duì)的傳輸約 50 和約 20 的高選擇性，超過了許多最先進(jìn)的層壓膜。對(duì)堿金屬離子的選擇性增強(qiáng)可歸因于雙重影響：(i) 入射陽離子的水合殼和防水 DMDMS 之間的強(qiáng)疏水相互作用； (ii) 有效篩選阻礙選擇性的靜電相互作用。
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圖 1. GDM 的制造和表征。（a）一步修飾下在 GO 納米片表面接枝 DMDMS 分子合成 GD 納米片的示意圖。（b）組裝 GDM 的形成過程說明。（c）多孔 PET 支架支撐的 GDM 照片。（d）GDM 的 SEM 橫截面圖像。（e）GM、液態(tài) DMDMS 和 GDM 的 FTIR 光譜。（f）GDM 的 XPS C 1s 光譜。（g）GM 和 GDM 的 XRD 圖案。
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圖 2. GDM 的潤濕性和離子傳輸特性。（a）GM 和 GDM 的力-距離曲線。黑色箭頭表示測量方向。插圖：粘附力測量過程中水滴每個(gè)階段的照片。比例尺，3 毫米。（b）GM 和 GDM 的水接觸角和水粘附力。誤差線表示三次重復(fù)實(shí)驗(yàn)的標(biāo)準(zhǔn)偏差。（c）用于測量跨膜離子傳輸?shù)膶?shí)驗(yàn)裝置示意圖。（d）在 0.1 M LiCl、NaCl、KCl、RbCl 和 CsCl 電解質(zhì)中記錄的 GDM 的 I-V 曲線。（e）GDM 的電導(dǎo)率和選擇性比。
圖3. 電荷屏蔽 K+@GDM 的離子傳輸性能。 (a) 浸入 0.1 M LiCl、NaCl、KCl、RbCl 和 CsCl 和純水中后的 K+@GDM 的 XRD 圖案。 (b) 通過電泳光散射 (ELS) 測量在中性 pH 下 GM、GDM 和 K+@GDM 的 Zeta 電位。 (c) 在不同濃度 KCl 溶液下由 GDM 和 K+@GDM 制成的埃級(jí)通道的電導(dǎo)率。 為了區(qū)分，Rb+ (6.58 Å) 和 Cs+ (6.58 Å) 的 DH 分別繪制為 6.59 和 6.57 Å。 實(shí)線由支持信息中詳述的空間擴(kuò)展表面?zhèn)鲗?dǎo)模型擬合。 (d) 0.1 M 氯化物溶液下 GDM 和 K+@GDM 的電導(dǎo)率。 實(shí)心方塊表示鹽的體積電導(dǎo)率。 紫色虛線是引導(dǎo)眼睛的。 （e）K+@GDM 的選擇性比率。誤差線來自三個(gè)獨(dú)立樣本。
圖 4. 堿金屬離子選擇性傳輸機(jī)制。（a）濃度梯度（ΔC = 10）下的漂移擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)裝置示意圖。紅色箭頭表示離子傳輸路徑。（b）各種堿金屬離子溶液的 I-V 曲線。插圖：所研究鹽的測量值 Em。（c）GM、Na+@GDM 和 K+@GDM 的遷移率 μ+/μ– 與 DH 的關(guān)系。空心方塊表示堿金屬離子的水合能。紅色虛線是眼睛的引導(dǎo)。（d）K+@GDM 內(nèi)部的遷移率與 DH 的關(guān)系。藍(lán)色實(shí)心方塊和空心菱形分別表示本體中堿金屬離子和 Cl– 的遷移率。黑色實(shí)線和虛線是眼睛的引導(dǎo)。誤差線表示三個(gè)獨(dú)立樣本的標(biāo)準(zhǔn)偏差。
相關(guān)科研成果由中國地質(zhì)大學(xué)Pengcheng Gao，澳門大學(xué)Pengzhan Sun等人于2024年發(fā)表在Nano Letters（https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c03246）上。原文：Effectively Sieving Alkali Metal Ions Using Functionalized Graphene Oxide Membranes by Exploiting Water-Repellent Interactions
原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c03246
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
