鋸齒形石墨烯納米帶（ZGNRs）中π電子的拓撲設計產生了豐富的磁量子現象和奇異量子相。對稱ZGNR通常顯示反鐵磁耦合自旋有序邊態。消除ZGNRs中的交叉邊磁耦合不僅可以實現一類鐵磁量子自旋鏈，在一維極限中探索量子自旋物理和多個量子位的糾纏，而且還建立了一個廣受追捧的碳基鐵磁輸運通道，對GNR基量子電子學的最終定標至關重要。在這里，本研究報告了一種設計和制造具有兩種不同邊緣結構的Janus GNR（JGNR）形式的鐵磁GNR的一般方法。在Lieb定理和拓撲分類理論的指導下，我們設計了兩個JGNR，在保持相對的鋸齒邊不變的情況下，在一條鋸齒邊上不對稱引入苯基序的拓撲缺陷陣列。這打破了結構對稱性，并在每個單位細胞內產生子晶格不平衡，從而引發自旋對稱性的破壞。設計了三個Z形前驅體，分別制備了一個ZGNR母體和兩個JGNR母體，缺陷陣列具有最佳的晶格間距，使得缺陷邊緣的磁邊緣態完全猝滅。通過掃描探針顯微鏡、光譜學和第一性原理密度泛函理論對JGNRs進行表征，證實了JGNRs的成功制備，其鐵磁基態沿著原始的鋸齒形邊緣分布。
圖1. a 具有不同m值的不同TDZ邊的JGNR示意圖。紅色和藍色箭頭分別表示邊緣狀態的自旋向上和自旋向下（按慣例）。底部的數字表示相應TDZ（Z
TDZ）和完整鋸齒（Z
zig）邊的CPI指數，其中L是沿鋸齒方向的有限長色帶的單位單元數（單位單元用顏色著色）。紅色和藍色原子是來自兩個不同亞晶格的碳原子。b、 JGNRs重復單元示意圖，說明相鄰苯環之間的“缺陷”位置間距逐漸增大，從左到右依次為：1、2、3和無窮大（∞）。除了m = ∞.c，兩條邊之間的m依賴磁序，每個單元的子晶格不平衡度在所有情況下都保持為ΔN = 1，這可以使用JGNRs兩條邊的CPI指數比率的負號來描述（定義為R = -（Z
TDZ/Z
zig））。當m增大時，R從正值變為負值，在m =2處穿過0。根據Lieb定理和CPI理論，JGNR通過鐵磁耦合區域經歷從鐵磁到反鐵磁的轉變。d、 ZGNR（m = ∞）基帶隙附近自旋極化能帶結構示意圖 , 兩條對稱鋸齒形邊之間的反鐵磁耦合（鐵磁有序）到JGNR（m = 2, 僅在單個鋸齒形邊緣處的鐵磁有序）。
圖2: a、 （4,2）-JGNR的表面合成策略。b、 （4,2）-JGNR的恒定電流STM圖像（V
s = −800 mV，I
t = 200 pA；其中V
s是樣品偏置，它是隧道電流）。c、 （4,2）的BR-STM圖像（V
s = −10 mV）和nc-AFM圖像（V
s = 10 mV）-JGNR在恒定高度模式下使用具有共同功能化尖端的qPlus傳感器獲取。d、 （5,2）-JGNR的恒定電流STM圖像（V
s = −800 mV，I
t = 200 pA）。e、 （5,2）-JGNR的BR-STM圖像（V
s = −10 mV）和nc-AFM圖像（V
s = 10 mV）在恒定高度模式下使用具有共同功能化尖端的qPlus傳感器獲取。f、 （5,2）-JGNR的表面合成策略。比例尺，5 Å（b–e）。
圖3. a、 5-ZGNRs的表面合成策略。b、 5-ZGNR的恒流STM圖像（V
s = −800 mV，I
t = 200 pA）c，5-ZGNR在Au（111）上的dI/dV點光譜，在插圖（紅十字）中標記的位置。虛線顯示Au（111）參考光譜（調制電壓V
ac = 20 mV）。插圖：使用qPlus傳感器在恒定高度模式下獲取的nc-AFM圖像，該傳感器具有協同功能化的尖端（V
s = 10 mV）。d–f，在+750 mV（d）的電壓偏置下記錄的恒定電流dI/dV圖，-225mv（e）和−470mv（f）。V
ac = 10 mV。注意到邊緣態的dI/dV圖中的輕微不對稱可能是由尖端不對稱引起的。g–i，DFT計算DOS光譜A′（g）、B′（h）和C′（i）能量位置處的LDO，如k所示。LDO在5-ZGNR原子平面以上4 Å高度處計算。j、 5-ZGNR的BR-STM圖像（V
s = 10 mV）。k、 DFT計算的自旋上升（紅色）和自旋下降（藍色）的DOS對一個獨立的5-ZGNR（加寬27 meV高斯）顯示了一個330 meV的模擬能隙（ΔE
sim）。l、 用密度泛函理論計算了一個獨立的5-ZGNR的能帶結構。插圖：計算的自旋密度分布。比例尺，5 Å（b–d，j）。
圖4. a、（4,2）-JGNR在Au（111）上的dI/dV點光譜，在b（黃色和綠色交叉）標記的相應有色位置。虛線顯示Au（111）參考光譜（V
ac = 20 mV）。b–d，在圖a（V
ac = 10 mV）中A（b）、b（c）和c（d）能量位置記錄的恒流dI/dV圖。e–g，DFT計算了在h中標記的A′（e）、B′（f）和C′（g）的能量位置處的LDO。LDO是在（4,2）-JGNR原子平面上方4 Å的高度處計算的。h、 DFT計算了一個獨立的（4,2）-JGNR（展寬27 meV高斯）的自旋上升（紅色）和自旋下降（藍色）的DOS。插圖：計算的自旋密度分布。i、用DFT方法計算了（4,2）-JGNR的能帶結構。j、（5,2）-JGNR在Au（111）上k（黃色和綠色交叉）標記的相應有色位置的dI/dV點光譜。虛線顯示Au（111）參考光譜（V
ac = 20 mV）。k–m，在A（k）、B（l）和C（m）能量位置記錄的恒定電流dI/dV圖，單位為j（V
ac = 10 mV）。n–p。在q中標記的A′（n）、B′（o）和C′（p）的能量位置計算的DFT LDOS。LDOS是在獨立（5,2）-JGNR的原子平面上方4 Å的高度計算的。q、計算了（5,2）-JGNR自旋上升（紅色）和自旋下降（藍色）的DFT DOS。插圖：計算的自旋密度分布。r、 用密度泛函理論計算了（5,2）-JGNR的能帶結構。比例尺，5 Å（b，k）。
相關研究成果由京都大學
Hiroshi Sakaguchi、加利福尼亞大學
Steven G. Louie和新加坡國立大學
Jiong Lu等人2025年發表在
Nature (鏈接: https://www.nature.com/articles/s41586-024-08296-x)上。原文：
Janus graphene nanoribbons with localized states on a single zigzag edge
轉自《石墨烯研究》公眾號
