隨著石墨烯工業的快速發展，低成本可持續合成單層氧化石墨烯（GO）在海水淡化、熱管理、儲能和功能復合材料等領域的應用越來越重要。與傳統的化學氧化方法相比，水電解氧化石墨層間化合物（GIC）在環境友好、安全、高效等方面具有顯著優勢，但氧化不均勻，單分子膜含量約為50%，產率約為50%。在這里，本研究證明了水誘導的GIC脫嵌是水電解氧化法不均勻氧化的原因。通過現場實驗，揭示了水擴散對GIC電化學氧化脫嵌的控制規律。基于這些原理，開發了一種液膜電解法，以精確控制水的擴散，實現氧化和脫嵌之間的動態平衡，從而實現工業可持續合成均勻單層GO，產率高（~180 wt.%），成本低（~1/7 Hummers方法）。此外，該方法還可以精確控制GO的結構和用純水合成GO。本工作為水在石墨電化學反應中的作用提供了新的見解，為GO的工業應用鋪平了道路。
圖1. 新合成的SA-GIC-I（a，藍色區域）、通過空氣中吸水去除的SA-GIC（b，淺灰色區域，在20°C下70%濕度的空氣中放置50 min）和通過水中吸水去除的SA-GIC（C，深灰色區域，浸入水中5 s）的照片。d（a?c）中所示樣品的相應X射線衍射（XRD）圖。比較了SA-GIC-I在不同濕度（e）的空氣和不同SA濃度（f）的SA水溶液中的脫層時間。Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ級SA-GIC乳液電解氧化制備GO片的性質：（g）擬合的X射線光電子能譜（XPS）譜，其中虛線顯示對應于不同C結合模式的去卷積峰；（h） 拉曼光譜；（i） 紫外-可見（UV-Vis）光譜。比例尺：（a），1 cm；（b），1 cm；（c），1 cm。
圖2. 現場實驗裝置示意圖。b設置I：乳化電解，時間序列照片顯示SA-GIC-I逐漸OWE。c設置II：局部接觸電解與少量SA水電解質，時間序列照片顯示SA-GIC-I逐漸DIWA。d設置III：局部接觸電解與適量SA水電解質，時間序列照片顯示快速且均勻的EC氧化。e設置四：電解浸泡在過量的SA電解質水溶液中，時間序列照片顯示DIWA的速率比OWE的速率快，導致氧化不均勻。f拉曼光譜取自（b?e）中的標記區域。水擴散速率與氧化電壓（g）和SA濃度（h）的關系。比例尺：（b），200μm；（c） 和，100μm；（d） 和，100μm；（e） 和，100μm。
圖3. (a) 基于溶解度和密度差異的SA、CCl
4、SA/水和石蠟油（PA）分層現象（保留1個月）。(b) 基于溶劑分層的SA-GIC-I的LME氧化。(c) LME法合成GO水溶液。比較了傅里葉變換紅外（FTIR）光譜（d）、XPS C1s精細光譜（其中虛線顯示了對應于不同C結合模式（e）的去卷積峰）和LME（EGO）和Hummers方法（HGO）合成GO的拉曼光譜（f）。掃描電子顯微鏡（SEM）圖像（g）、原子力顯微鏡（AFM）圖像（h）、透射電子顯微鏡（TEM）圖像和相應的選區電子衍射（SAED）圖案（插圖）（i）、EGO的層數分布（j）和橫向尺寸分布（k）。（h）中的插圖是沿著白線拍攝的自我薄片的高度輪廓。l比較現有水電解氧化法（黑色）、Hummers法（藍色）和LME法（紅色）的雷達圖，其中穩定性測量為zeta電位的絕對值。比例尺：（a），1 cm；（b），1 cm；（c），1 cm；（g），10μm；（h） 和，2μm；（i） 和，2 μm（插圖，51 nm
−1）。
圖4. （a） 研究了不同氧化電壓下合成的GO樣品的橫向尺寸、C/O比與zeta電位的關系。（b） 氧化電壓為2.8 V時不同H
2SO
4濃度下合成的GO片的C/O比、單層比與zeta電位之間的關系。氧化電壓為2.8 V時純水合成GO的表征：（C），zeta電位（插圖，GO分散）；（d） 偏振光顯微鏡（POM）圖像；（e）AFM圖像。在氧化電壓為2.8 V（f）、Zeta電位（插圖，GO分散度）下使用30 wt.%SA合成GO的表征；（g）POM圖像；（h）AFM圖像。比例尺：（c）5 cm（插圖）；（d）500μm；（e）10μm；（f）5 cm（插圖）；（g）500μm；（h）10μm。
圖5. （a） 工業LME設備的照片。（b） 一種用于工業LME設備的石墨紙卷。（c） 用工業LME設備生產的氧化石墨紙，呈明顯的黃色。（d） 工業LME設備在3天內生產500 kg GO分散液（1.2 wt.%）。（e） LME法與Hummers法工業化生產GO的關鍵參數比較。比例尺：（a），50 cm；（b），20 cm；（c），20 cm；（d），20 cm。
相關研究成果由金屬研究所
Songfeng Pei和Wencai Ren課題組2025年發表在
Nature Communications (鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-56121-4?utm_source=xmol&utm_medium=affiliate&utm_content=meta&utm_campaign=DDCN_1_GL01_metadata)上。原文：
Control of water for high-yield and low-cost sustainable electrochemical synthesis of uniform monolayer graphene oxide
轉自《石墨烯研究》公眾號
